2月4日,陈坤在北京朝阳体育馆举办首场个人演唱会。 2011年,陈坤与香港导演徐克合作,出演武侠电影《龙门飞甲》,他一人分饰两个角色:俊美邪魅、狠戾冷酷的西厂督主“雨化田”和活泼不羁诙谐逗趣的“风里刀”,获得亚洲电影大奖和大众电影百花奖最佳男主角提名; 参演《建党伟业》饰演周恩来。 2012年,陈坤主演张建亚执导的传记电影《钱学森》,从钱学森的年轻时代一直演到老年,以其对人物内心的细腻刻画赢得好评,再次获得上海影评人奖最佳男主角奖。 2月,陈坤登上中央电视台龙年春节联欢晚会,独唱歌曲《好久没回家》,成为首位在央视春晚独唱歌曲的内地男演员。 同年,陈坤主演乌尔善导演的电影《画皮Ⅱ》,饰男主角霍心,累计票房过7亿。 同年11月,陈坤以出品人身份推出“行走”书系《往西,宁静的方向》,该书辑录了陈坤与志愿者对于行走的点滴感悟。此外,陈坤凭借个人随笔集《突然就走到了西藏》跻身第七届中国作家富豪榜 ,成为首位上榜的演员。同年4月26日,陈坤蜡像在上海杜莎夫人蜡像馆揭幕,陈坤成为继葛优之后第二位入驻杜莎夫人蜡像馆的内地男影星。 2013年3月,陈坤在北京五棵松M空间举行《The Way 路 陈坤和他的朋友音乐分享会》演唱会,独唱了14首歌曲; 客串电影《狄仁杰》,饰演“疯太医”王溥。 2014年,零片酬出演电影《过界男女》,首次在电影里挑战了一个中年父亲的角色,烟不离手,为角色不惜增肥15斤,凭《过界男女》获得摩洛哥萨累国际妇女电影节“最佳男演员奖”。 2014年2月16日,由陈坤领衔主演的立体魔幻电影《钟馗伏魔:雪妖魔灵》在浙江象山开机。影片取材自中国传统镇宅赐福的万应之神钟馗,讲述在仙、人、魔三界中正邪曲直、爱恨情仇的故事。 2014年8月7日,陈坤领衔主演的《鬼吹灯》宣布在内蒙古开机,导演乌尔善表示八九月份的内蒙古拥有中国最美的景色,而当地神秘的墓葬文化也是选择内蒙古的又一原因。据监制陈国富介绍,鬼吹灯之《寻龙诀》是一部华语“现实奇幻”大片。2015年2月19日,主演的立体魔幻电影《钟馗伏魔:雪妖魔灵》全球上映。