从2006年开始,邓超转战电影界,冯小刚导演的战争片《集结号》让他完成了从电视演员到电影演员的跨越,片中他饰演男二号赵二斗,在影片后半部参与多场重头戏。《集结号》获得百花奖、金像奖、华表奖、金鸡奖最佳影片奖等十多项奖项,并且以2.5亿元的内地票房成为2007年华语片全年票房冠军,作为第12届韩国釜山国际电影节开幕电影,邓超应邀赴韩国出席。邓超也凭借该片获得了第29届大众电影百花奖最佳男配角奖。2007年,邓超与周迅、张涵予、王宝强合作主演曹保平导演的爱情文艺片《李米的猜想》,饰演女主角周迅苦苦追寻的男主角方文,并因此片获得第12届电影表演艺术学会奖“金凤凰奖”,该片也获得第二届铁象电影大赏十佳电影、上海影评人奖十佳电影等奖项,并参展了韩国、英国、瑞士、塞尔维亚、美国、意大利、尼日利亚、西班牙等国际电影节;2012年该片被驻日本大阪总领事馆选为公映播放的中国电影。