2004年,李晟在湖南卫视主持人何炅的歌曲《栀子花开》《漫游》MV中、歌手满文军的歌曲《再会吧》MV中、1983组合的歌曲《好孤单》的MV中饰演女主角。同年,李晟主演了由湖南经视投资的数字电影《爱情海》,饰演女主角晟晟。2005年,李晟参演偶像剧《篮球部落》,客串咖啡厅服务员小美一 角。在中韩合拍的偶像剧《深情密码》中客串傻女江铃。同年,李晟参演何炅的歌曲《那段岁月》的MV,饰演女主角。同时李晟签约了北京可米瑞智文化传播事业有限公司。2006年,李晟参演由大S、罗志祥主演的偶像剧《转角遇到爱》,客串韩榆一角。同年,李晟参演了电视剧《莱卡青蛙王子》,饰演女主角薇薇一角。以及参演电视电影《离别也是爱》和电影《追爱总动员》,分别饰演酒吧服务员姗姗、保镖小雨两角。2008年,李晟参演湖南经视投资的《人间烟火》,饰演女主角孙晓薇一角。同年,参演都市情感剧《今生今世》,饰演女主角梁佩岑一角。2009年,李晟参演偶像剧《呼叫大明星》,饰演女三号柏柔一角。2010年,李晟被著名作家琼瑶相中,出演《新还珠格格》,饰演女主角小燕子一角,并演唱《沧桑的漫》、《吉祥歌》、《一见钟情》等剧中插曲,并签约上海创翊文化传播有限公司(现更名为北京神艺文化传播有限司)。随后,出演了革命电影《第一大总统》,饰演隆裕皇后一角。出演了古装喜剧《怪侠欧阳德》,饰演胡蝶一角 。2011年,李晟参演偶像剧《离爱》,饰演女二号番茄一角,并与何炅演唱的片尾曲《雪花》,以及该歌曲的MV女主角。同年,李晟在家庭伦理剧《我家有喜》客串售货员一角,并演唱片头曲《星星月亮太阳》。同年,李晟参演由雪灵之小说《殇璃》改编的古装剧《倾城绝恋》,饰演女主角美璃一角 。9月7日,李晟签约滚石国际音乐有限公司。