2008年,凯拉出演了由约翰·梅布瑞执导的《爱的边缘》,影片聚焦威尔士诗人迪伦·托马斯和其生命中两个致命女人间的一段惊世之恋。马修·瑞斯饰演诗人迪伦·托马斯,凯拉·奈特莉和西耶娜·米勒分别饰演迪伦青梅竹马的情人维拉和结发妻子凯特林,希里安·墨菲则饰演向迪伦开枪的维拉的丈夫威廉·基里克。同年9月3日,凯拉·奈特莉携手拉尔夫·费因斯在英国伦敦出席了《公爵夫人》的首映礼,凯拉在片中扮演主人公Georgiana。
2010年9月18日,由凯拉和萨姆·沃辛顿、伊娃·门德斯主演的《一夜迷情》作为闭幕片在第35届多伦多国际电影节举行了首映礼。同年10月13日,由凯拉和凯瑞·穆丽根、安德鲁·加菲尔德主演的《别让我走》作为开幕片揭幕第54届伦敦电影节。此外,凯拉和柯林·法瑞尔主演的犯罪剧情片《伦敦大道》于11月26日在英国公映,2011年2月登陆北美院线。
2011年,凯拉·奈特莉与迈克尔·法斯宾德、维果·莫特森共同主演了大卫·柯南伯格的新作《危险方法》。《危险方法》根据克里斯托弗·汉普顿的舞台剧《谈话治疗(The Talking Cure)》改编,曾参加2011年威尼斯电影节以及多伦多电影节,北美上映日期为11月23日。同年,凯拉还在尼克·威灵执导的《梦幻岛》(Neverland)中献声。
2012年6月22日,凯拉·奈特莉和美国喜剧明星史蒂夫·卡瑞尔主演的喜剧《末日情缘》于北美上映。该片由焦点影业出品,是《爱情无限谱》的才女编剧劳伦·斯卡法莉娅的导演处女作。同年9月7日,凯拉·奈特莉与乔·怀特三度联手的影片《安娜·卡列尼娜》于英国上映。本片根据俄国文豪列夫·托尔斯泰同名小说改编,凯拉扮演的正是女主角安娜,亚伦·泰勒-约翰逊和裘德·洛将分别饰演她的情人和丈夫。 凯拉还凭借此次演出获得第26届欧洲电影奖最佳女演员提名。2013年9月7日,由凯拉·奈特莉主演的电影《重新开始》(原名《歌曲改变人生》)亮相第38届多伦多国际电影节。凯拉在片中扮演女主角Greta,魔力红乐队(Maroon 5)主唱亚当·莱文饰演凯拉的前男友,马克·鲁法洛出演改变凯拉人生之路的伯乐。