2013年2月,与王源共同翻唱歌曲《到不了》;3月,王俊凯和王源做客《56红人馆》;4月1日,与王源共同翻唱歌曲《当爱已成往事》,以此纪念张国荣逝世十周年,这段视频在网络上不断被转发,于4月4日在优酷、56等视频网站点击量突破40万。6月1日,于儿童节当天发布与王源及TFBand合作翻唱作品《洋葱》,视频被五月天阿信、刘若英转载,6月4日,王俊凯和王源版《洋葱》被台湾《中天新闻》播报。7月筹备出道,与王源、易烊千玺成中国内地青春励志组合,公司邀请曾担当李孝利专辑制作人的韩国音乐团队为组合量身打造歌曲,并在韩国完成了专辑歌曲的后期制作。
2013年8月6日,TF家族官方发布TFBOYS形象宣传片《十年》,作为TF家族主唱的王俊凯与王源、易烊千玺三人组成的中国内地青春励志组合TFBOYS正式出道,王俊凯担任组合队长兼主唱、门面。10月4日,《Heart梦·出发》首唱会于重庆渝中区日月光中心举行。10月18日,正式发行出道EP《Heart梦·出发》,11月8日,与王源共同翻唱歌曲《董小姐》,在网络上首发;12月24日,与王源参加重庆日月光中心“异世界的圣诞节”商演,现场合唱《雪人》。