2008年,高圆圆拍摄了电影《南京!南京!》,该片于次年公映,获得第57届圣塞巴斯蒂安国际电影节金贝壳奖等奖项。2009年,高圆圆首度与外籍导演(许秦豪,韩国人)合作,出演爱情电影《好雨时节》。2011年,主演了香港导演杜琪峰的电影《单身男女》中,并凭借该片获得第31届香港电影金像奖最佳女主角提名。2012年,高圆圆在陈凯歌的电影《搜索》中塑造了一个受到网络伤害而选择自杀的女孩叶蓝秋。2013年,开始拍摄电影《单身男女2》;11月6日,高圆圆参演的电视剧《咱们结婚吧》正式登陆央视一套、湖南卫视黄金档。2014年9月5日,与谢霆锋主演的电影《一生一世》在全国公映。