后来杨婷带着汤唯去韩国演出《切·格瓦拉》,汤唯的脚扭伤了,坚持把几场戏演完,一个人把戏剧节所有的话剧都看了。电视剧《警花燕子》的导演张菁就是在看完《切·格瓦拉》后决定让汤唯来出演燕子一角,这个角色让汤唯获得了生平第一个女演员奖——2005年第6届数字电影百合奖优秀女演员。2006年夏天,刚刚凭《断背山》获得奥斯卡最佳导演的李安宣布回归华语电影,筹拍由张爱玲短篇小说改编的电影《色·戒》,为了能够找到适合王佳芝的演员,李安开始在两岸三地大规模选角。当时还是无名小演员的汤唯在北京参加面试,被香港演员导演Rosanna推荐给了李安,李安在北京约谈汤唯两次,又向赖声川电话征求意见。其后汤唯被带到上海进行训练,唱苏州评弹、学习打麻将,而后又分别在北京和香港进行魔鬼式训练,学习上穿旗袍高跟鞋、看电影、苦读史料级各类书籍,每天近10个小时、历时3个月训练之后,李安满意后,终于签订合同。《色·戒》9月开机,一共拍了118天戏,114天都在拍汤唯。李安把整部戏的成败押在新人汤唯身上,但汤唯顶住压力全情投入。虽然《色·戒》使得汤唯在华语影坛以及西方影视界获得关注,但该片中几段激情戏使得汤唯和男主角梁朝伟倍感压力。除了民间非议以外,中国大陆官方也通过行政手段对她进行了限制。2008年3月5日各电视台接到中华人民共和国广电总局的电话命令,禁止对汤唯进行任何形式的宣传,包括播出她代言的广告,并要求低调处理此事。广电总局的“封杀”影响了汤唯参与影视工作的进程,直接影响是使其无法顺利接演片约,整个2008年演艺事业完全陷于停顿。 汤唯的经纪公司安乐电影秉着”沉默是金“的原则,在李安的推荐下安排汤唯远走英国短期学习舞台剧和英文。 2008年底,汤唯通过香港政府的“优秀人才入境计划”获得香港居民身份,令她在工作上的自由度扩大,有助于其影视事业的发展。2009年,在经纪人江志强的推荐下,汤唯与张学友出演编剧岸西导演作品《月满轩尼诗》。2010年春此片顺利在内地上映,汤唯也接连出现在央视主办的活动中,宣告“解禁”。 此片中汤唯凭借清新喜剧的表演获得金马奖金像奖最佳女主角双提名,并荣获第11届华语电影传媒大奖最佳女主角奖。