2013年4月,金泰妍为韩语版《卑鄙的我2》中的大女儿Margo配音。7月,金泰妍为电影《大明猩》献唱主题曲《Bye》 。同年12月,电影网站TC Candler“百大最美脸蛋”2013年票选结果出炉,金泰妍获得第九名。此外,她还登上某时尚杂志封面,这是出道8年的她在杂志中首次公开单独造型照。2014年1月,金泰妍确定担任在首尔庆熙大学和平殿堂举行的金唱片颁奖礼MC。2月,泰妍发布第一首solo歌曲《Set Me Free》。5月28日,为SBS水木剧《你们被包围了》献唱OST《爱那一句话》。9月,参演综艺节目《hidden singer(隐藏的歌手)》第三季。