2012年,演出音乐剧《光化门恋歌》与队友金圣圭轮流饰演志龙一角;5月及6月,于SBS《人气歌谣》担任特别MC;8月,南优铉确定出演MBC金曜剧《第一千个男人》饰演优铉;10月,成为SBS歌谣大战限定组合Dramatic Blue 一员并于年末SBS《歌谣大战》演唱组合单曲《美到流泪》;12月,南优铉担任Melon Music Awards MC;22日,南优铉和队友金圣圭参加KBS《不朽的名曲2》,带来改编自宋大官的名曲《太阳升起之日》。2013年2月,南优铉和歌手Lucia合作的单曲《仙人掌》公开音源;4月,南优铉在MBC《音乐中心》担任特别MC;24日,infinite推出第四张迷理专辑《New Challenge》,其中收录南优铉填词及作曲的一曲《Beautiful》。2014年3月,南优铉和SHINee成员key组成限定组合Toheart,发布首张迷你专辑《Toheart》;4月,Toheart发行后单曲《Tell me why》,以后续曲活动;5月,南优铉确定出演KBS青少年电视剧《High School Love On》饰演双主角之一的申优贤;21日,infinite发行第二张韩语正规专辑《Season 2》,其中收录南优铉SOLO曲《闭上你的眼睛》;6月,南优铉在SBS《人气歌谣》担任特别MC;8月,南优铉在SBS《人气歌谣》担任特别MC;10月,南优铉为SBS电视剧《摩登农夫》献唱OST《当爱情来的时候》 。