2013年1月,李泰民出演BoA单曲《那样的你》mv男主角。2月,发行旅游写真游记《SHINee美好的一天》DVD。4月,固定出演MBC综艺 《我们结婚了》第四季,并以此获得MBC演艺年度明星奖。6月,出演Henry迷你专辑《TRAP》MV,同时与圭贤为其主打歌《TRAP》 feat。同月,出演tvN月火剧《恋爱操作团Cyrano》饰演Ray。12月16日,为电视剧《总理与我》演唱插曲《脚步》。12月21日,在SMTOWN Week-SHINee The Wizard演唱会上单独演唱自作曲《Cry for me》。12月31日,出演SBS电视台2013歌谣大战情景模仿迷你剧《主君的太阳-继承者们》饰演金叹。
2014年2月8日,李泰民出演KBS2综艺《不朽的名曲2》周炫美特辑。2月12日,出演SBS特辑《成功爱豆之1万小时的秘密》,讲述成功背后的故事。5月,首次出演音乐剧《宫》饰演皇太子李信,消息一公开,得到粉丝越烈响应,票务还未公开就通过预订得到完售,并且票价由原来折合人民币八百左右炒到七八千甚至上万一张,见证超高人气。同月,为宣传反对校园网络暴力,参与制作stop bullying 音频。