2013年1月,李泰民出演BoA单曲《那样的你》mv男主角。2月,发行旅游写真游记《SHINee美好的一天》DVD。4月,固定出演MBC综艺 《我们结婚了》第四季,并以此获得MBC演艺年度明星奖。6月,出演Henry迷你专辑《TRAP》MV,同时与圭贤为其主打歌《TRAP》 feat。同月,出演tvN月火剧《恋爱操作团Cyrano》饰演Ray。12月16日,为电视剧《总理与我》演唱插曲《脚步》。12月21日,在SMTOWN Week-SHINee The Wizard演唱会上单独演唱自作曲《Cry for me》。12月31日,出演SBS电视台2013歌谣大战情景模仿迷你剧《主君的太阳-继承者们》饰演金叹。2014年2月8日,李泰民出演KBS2综艺《不朽的名曲2》周炫美特辑[22] 。2月12日,出演SBS特辑《成功爱豆之1万小时的秘密》,讲述成功背后的故事。5月,首次出演音乐剧《宫》饰演皇太子李信,消息一公开,得到粉丝越烈响应,票务还未公开就通过预订得到完售,并且票价由原来折合人民币八百左右炒到七八千甚至上万一张,见证超高人气。同月,为宣传反对校园网络暴力,参与制作stop bullying 音频。
8月18日,李泰民发行首张个人专辑《ACE》,为SM首位现役母组合成员Solo出道者。专辑发售以来立即获得GaonChart八月第3周(8月17-23日)专辑类第一,HanteoChart, Hottracks, Synnara等各种音乐销售统计榜上,也都占据了一位。在8月第四周排行(8月24日~8月30日)获得1位,连续两周获1位。同时在HANTEO CHART,SYNNARA等各种唱片贩卖量总计网站上占领了8月月间唱片榜单第一。美国Billboard全球专辑排行2位,台湾FIVE MUSIC排行2位。在韩国国内也获得音乐打榜一位。2014年八月美国最受欢迎的K-pop Vidieos 一位,世界最受欢迎的K-pop Vidieos 三位。台湾G-MUSIC排行榜第39周(9月26日~10月2日)一位。11月,被男性时尚杂志《GQ》选为本年度“Men Of The Year”。该杂志每年12月号都会选择本年度在各领域最显著非凡的男性并发表。11月27日,个人专辑《ACE》入围第24届首尔歌谣大赏本赏、人气赏、 韩流特别赏。12月2日,入围第29届韩国金唱片大赏本赏、人气赏。
2015年1月10日,李泰民以729789票获得金唱片唱片部门人气赏投票一位。1月15日,首次以Solo歌手身份一举夺下第29届韩国金唱片大赏人气奖及唱片部门本赏两个奖项,刷新个人纪录。1月20日,在首尔歌谣大赏人气投票中(中国韩国)综合排名首位,1月22日获第24届首尔歌谣大赏人气赏。2月11日,在百人选拔中脱颖而出,被政府选为文化创立融合项目中唯一的Kpop Artist代表并现场表演。韩国总统朴槿惠及一众政要CEO在座观看了演出。3月10日,出演MBC Every新综艺《天生缘分归来》。4月14日,出演JTBC综艺《我去上学啦》,重温校园生活5月30日,首次出演tvN成人综艺《SNL Korea》一度引起网友热议。 6月1日,与SHINee成员金钟铉合作为电视剧《学校2015》演唱OST《那个名字》。6月5日,出演JTBC综艺《魔女狩猎》。