2009年,郭碧婷回归大银幕,她与杨佑宁、杨子珊合作主演了台湾首部宠物愈疗系电影《街角的小王子》,并在片中饰演了腼腆内向的美术系学生叶筱静。
2011年,郭碧婷开始进军内地影坛,并在青春励志片《假如没有你》中饰演了美丽善良却身患绝症的女主角安楚儿。2013年,郭碧婷随小时代剧组参加了湖南卫视综艺节目《快乐大本营》,并因其在节目中的本色表现而在此后一段时间的各大热搜榜和sns社会化媒体搜索量上位居榜首,同时也使她获得了“妹花女神”的称号;随后,郭碧婷与杨幂、郭采洁、谢依霖等艺人联袂主演的都市青春片《小时代》、《小时代2:青木时代》相继上映,郭碧婷在片中饰演了美艳绝伦且才华横溢却又命运多舛的南湘,两部影片上映后则取得了接近八亿人民币的票房成绩,郭碧婷个人也凭借此角色获得了BQ江南红人榜年度电影新演员、乐视盛典年度电影新锐女演员两项荣誉,并赢得了更多内地观众的关注与喜爱;同年,郭碧婷还与段奕宏、戴立忍、谢楠共同主演了内地首部3D爱情电影《爱情进化论》,并在片中饰演了美丽可爱的女主角安安;此外,郭碧婷还获得了首届明星街拍盛典年度最佳街拍形象奖。