2007年,林允儿首次演出戏剧的出道处女作,在MBC连续剧《9局下2出局》中客串角色辛珠英。同年8月3日,她所属的组合少女时代发行单曲专辑《再次重逢的世界》。11月1日,少女时代正式发行第一张同名专辑《少女时代》。2008年,林允儿在KBS长篇电视剧《你是我的命运》中担任剧中的女主角张晨曦,这是林允儿首次担任女主角的电视剧。2009年,少女时代推出首张迷你专辑《Gee》。同年与权相佑出演MBC电视剧《乞丐变王子》,她在剧中饰演女一号徐宥珍,蝉联百想艺术大赏人气女演员奖。
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