2010年11月,与柳云龙领衔主演谍战悬疑剧《告密者》,挑战反派杜盛奎。
2011年2月,与邓超合作《你是我兄弟》扮演谦厚老实的大哥马学武;3月,由导演姜伟、作家龙一打造的谍战剧《借枪》播出,张嘉译扮演最窘迫的特工 “熊阔海”,并凭借《借枪》夺得第十七届上海电视节白玉兰最佳男演员奖;4月,参演电视剧《双枪李向阳之再战松井》饰演李向阳[14];6月,参演电影《建党伟业》饰演李大钊。
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